在强耦合状态下， 表现为多重能量分裂，明显的红移和反射光谱中的线宽变窄，突出了它们的电荷转移特征，其中电子-空穴分离是由强不对称层间库仑相互作用强制执行的。该发现确立了激子里德伯态是量子技术开发的候选者。

图1.里德伯激子(尺寸rB)与具有小周期性和大周期性(波长1)的TBG 莫尔超晶格之间相互作用的示意图 | 图源：Science

从原子到分子再到固体物质，里德伯态在各种物理平台中无处不在。它们有共同的特征，玻尔对高激发态氢原子的描述就是例证。里德堡态波函数的大空间范围促进了大的偶极矩，大大增强了对弱外场的灵敏度。在过去的二十年中，由于冷原子的捕获和操纵实验的发展，里德伯原子引起了越来越多的关注，促进了量子多体物理和量子信息处理的研究。同样，随着半导体中电子-空穴对的高阶库仑束缚态的出现，里德伯激子也被提出用于各种潜在的应用，如模拟拓扑霍尔丹相和实现量子优化算法。它们的固态特性允许与现代半导体技术兼容。然而，在块状材料中很难实现里德伯激子空间俘获所需的可控性。该研究使用了二维(2D)半导体单层(特别是WSe₂)，它具有强的光物质相互作用并支持高阶激子里德伯态。

图2. 器件结构以及与10°或1.14°转角石墨烯相邻的WSe₂的光学响应 | 图源：Science

近年来，里德伯传感技术已被应用于原子薄半导体中环境敏感的里德伯激子探测附近的外来电子态和相变。在这个实验中，作者放置了二维莫列波纹超晶格，特别是扭曲双层石墨烯(TBG)；在单层WSe₂之下，提供空间周期调制。当TBG产生的势场波长l小于(或仅相当于)激子尺寸rB [2s态~7 nm]时，万尼尔激子的波包分布在几个摩尔单元胞中，并且不会失去其移动特性。系统的光学响应主要由里德伯传感方案控制。

图3. 与0.6°转角石墨烯相邻的WSe₂中的里德堡莫尔激子及其栅压演化规律 | 图源：Science

为了实现有效的捕获，莫列势必须具有比激子尺寸大得多的空间分布，正如过渡金属二硫族化合物(TMD)异质层中的基态激子所示。在该系统中，TBG AA位点的累积电荷可以强烈吸引WSe₂中松散束缚的2s激子的相反电荷的电子或空穴，从而实现 的空间约束，其原位可控相互作用强度可达75 meV，由电荷密度调节。TBG在强耦合区中的周期性电荷分布所产生的势阱与驻波激光束或用于里德堡原子捕获的光镊阵列所产生的光晶格类似。 实现了电子-空穴分离，并表现出长寿命的电荷转移激子的特性。

图4. 里德堡莫尔激子态随转角的演化规律 | 图源：Science

该研究开发并实验证明了一种利用长波莫尔势在空间上限制和操纵里德伯激子的方法。强结合的 配合物可以被层间相互作用支配，并接近基态激子的能量。该系统可以通过静电掺杂控制势阱深度，通过扭转角调节莫尔波长，并通过电子-空穴分离保证更长的使用寿命。这些特征将有助于进一步实现激子Rydberg-Rydberg相互作用和相干控制。该研究可以为量子信息处理的实现以及基于固态系统中通用里德堡态的量子模拟开辟前所未有的机会。

该课题得到了科技部（2021YFA1401300等）、国家自然科学基金委（12174439, 11974263, 12174291等）、中国科学院（XDB33010100）和怀柔综合极端实验装置、武汉大学超算中心等机构的资助。

论文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh1506

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