工作简介

二维范德华异质结（vdWH）不依赖于化学键、不受限于晶格匹配度，可以灵活地将多种材料堆叠组装在一起，被认为是探索新颖物理现象、实现多功能器件的最具潜力材料组合方式，因而受到广泛关注。其中，二维超导材料范德华异质结（vdWSH）的可控制备是构建二维超导约瑟夫森结、探索马约拉纳费米子以及实现超导量子元件应用的重要前提。然而，二维超导材料对环境十分敏感，目前很难将晶圆级的二维超导材料完整地堆叠成vdWH，这一点极大地限制了此类量子器件的应用和发展。因此迫切需要一种可控的、具有普适性的生长晶圆尺寸的vdWSH的方法。

本团队提出了一种新的「由高到低」的生长策略，即以制备较高温度稳定性的二维材料为底层材料，在其上稳定温度稍低的二维材料，从而实现逐层堆叠生长vdWH。遵循「由高到低」的生长策略，制备的vdWSH薄膜的相邻层之间并未发生化学反应，二维超导材料可以被完整地集成到异质结中且保持其超导性能不变。此外，得益于本方法的优越性，研究团队实现异质结薄膜的直接图案化生长，并且对生长衬底不存在依赖性。扫描透射电子显微镜（STEM）的剖面观测结果显示，这一系列堆垛生长的vdWSH具有清晰的范德华界面以及完整的原子结构（图1）。

图1 （a）蓝宝石上堆积生长的双组块vdWSH的光学照片以及对应的拉曼光谱，包括底部单层MoS₂和顶部三层NbSe₂薄膜；（b）NbSe₂\PtTe₂薄膜的AFM图像以及对应的截面高度曲线；（c）4英寸五组元vdWSH薄膜照片；（d）WS₂\MoS₂\NbSe₂\PtSe₂异质结的截面STEM图像以及对应元素的EDS元素分布曲线；（e）WS₂\NbSe₂薄膜的面内STEM图像，插图是堆叠区域的FFT图像；（f）堆叠生长的多种二组元vdWH中的扭转角占比统计图，插图是对应不同扭转角的莫尔超晶格的STEM图像。

为了研究vdWSH的层间耦合作用，课题组研究人员在晶圆尺寸下，进一步测量了超导近邻效应以及超导约瑟夫森效应。他们在制备的NbSe₂\PtTe₂异质结中观察到，具有类似拓扑半金属特性的1T相PtTe₂，在超导NbSe₂的近邻诱导下也表现出超导特性，其超导特性与PtTe₂的厚度具有明显的依赖关系。除此之外，他们在堆叠生长的NbSe₂\MoSe₂\NbSe₂超导异质结中观测到了明显的超导约瑟夫森耦合效应。这种超导异质结种顶部与底部的NbSe₂薄膜都完好地保留了超导性质，并且顶层和底层NbSe₂之间形成了一个典型的欠阻尼约瑟夫森结，当施加平行磁场（垂直于约瑟夫森结的截面）时，约瑟夫森结的临界电流Ic1与平行磁场B//之间出现了明显的调制关系。这种制备二维材料范德华异质结的方法具有高度普适性，对于其他功能性二维材料范德华异质结的堆叠生长也同样适用。由MoS₂\WSe₂构建的晶圆尺寸半导体范德华异质结的测量结果显示，当施加不同的栅极电压（Vg）时，这种PN结在厘米范围内，依旧表现出有效的整流特性（图2）。

图2 （a）堆垛生长的具有不同PtTe₂厚度的NbSe₂\PtTe₂范德华异质结薄膜的变温电阻曲线；（b）面内（蓝点）和面外（红点）磁场下临界磁场Hc₂的温度依赖特性，实线是按照GL理论的拟合曲线；（c）NbSe₂\MoSe₂\NbSe₂异质结中顶部和底部NbSe2以及它们之间的变温电阻曲线；（d）堆叠生长的NbSe₂\MoSe₂\NbSe₂薄膜在1.5 K时的I-V特性曲线；（e）偏置电流下的差分电阻和磁场的依赖特性；（f）厘米级MoS₂\WSe₂薄膜组成的PN结，其在不同栅极电压（Vg）下的I-V特性曲线。

与以往报道的制备方法不同，这种制备方法极大地展现了范德华异质结的灵活性，所制备的vdWSH薄膜中的二维超导材料可以按照特定顺序进行组合，如同堆叠原子乐高一般。在遵循「由高到低」生长策略，该团队已经成功实现了将27种二组元、15种三组元、5种四组元和3种五组元二维材料组成的异质结，超过20组由多种材料构成的异质薄膜的制备均是首次被报道。同时，堆垛其中的每种二维材料的层数都能够精确可控。此外，本工作首次在实现晶圆级样品中二维超导约瑟夫森结的构建，这一系列的二维材料范德华异质结的成功制备为超导量子元件的发展奠定基础。

1. 多功能器件的实现：实现了PN结整流和超导约瑟夫森结等功能。这些功能性器件在电子学和量子技术领域具有重要的应用，因此该研究为开发更复杂、多功能的二维材料器件奠定了基础；

2. 推动量子器件的发展：二维超导材料范德华异质结的制备为超导约瑟夫森结等量子器件的制备和应用提供了基础。这些器件在量子计算、量子通信等领域具有重要应用，因此该研究对推动量子器件的发展具有重要意义。

图3 在「由高到低」生长策略指导下的多种组成材料的vdWSH的堆叠生长示意图。（a）通过四次两步沉积法循环生长晶圆尺寸的四组块vdWSH薄膜；（b）数十种TMDCs薄膜材料、石墨烯以及六方氮化硼的生长温度的分布图，其中TMDCs薄膜中包含二维超导材料、可调超导材料以及近邻诱导超导材料。

图4 范德华超导异质结晶圆、阵列与量子器件。

该工作由南京大学与南方科技大学合作完成，南京大学为第一单位。南京大学周振佳博士与南方科技大学侯福臣博士为本论文的共同第一作者；南京大学高力波教授、徐洁博士和南方科技大学林君浩副教授为论文共同通讯作者；该工作的合作者还包括南京大学奚啸翔教授、袁国文博士、博士生黄贤雷、付梓豪、刘伟林和南方科技大学王刚博士。该工作的开展和完成得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中央高校基本科研业务费、江苏省杰青项目、霍英东青年教师基金、博新计划、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心等经费资助和大力支持。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06404-x

通讯作者简介

高力波，南京大学物理学院教授，一直从事石墨烯与其他二维材料的相关研究，专注在材料制备的新方法研究。2014年入选国家海外高层次青年人才，后获得江苏省双创人才项目（2016）、江苏省杰青项目（2019）和霍英东青年教师基金（2020）的资助，主持和参与过多项国家自然科学基金、国家重点研发计划和科技委的研究项目。曾获得纳米研究青年科学家奖，以第五完成人获得国家自然科学二等奖和辽宁省自然科学一等奖。迄今共发表学术论文50余篇，包括Nature（3篇）、Nature Materials（2篇）、Nature Communications（4篇）等，他引超过12000次。此外，获授权中国发明专利7项，美国、欧盟发明专利各2项，加拿大、日本、韩国、新加坡发明专利各1项。

第一作者简介

周振佳，南京大学博士后，从事二维材料及其异质结构的生长制备与物性探究的工作。2023年于南京大学取得理学博士学位。迄今为止已发表SCI收录研究论文10余篇，其中以第一作者身份在Nature等国际权威期刊上发表论文4篇，并获得两项中国发明专利。曾获得京博科技奖优秀博士奖银奖，入选国家资助博士后研究计划与江苏省卓越博士后计划。

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