合作团队通过最近的一系列研究（Nature Physics 17, 715 (2021)、Nature Communications 12, 3608 (2021)，以及Nature Physics (2022) doi:10.1038/s41567-022-01703-y），发现在0°/60°堆叠的WS₂/WSe₂异质结中由于莫尔（moiré）超晶格势场的作用，会出现比较平整的迷你能带，使得此类莫尔超晶格异质结中出现Mott绝缘态以及Wigner晶体等一系列分数填充态，并在单层WS₂/双层WSe₂中观察到了新的量子态—激子绝缘态。在本次研究中，合作团队通过进一步挖掘1-3层WSe₂/单层WS₂莫尔超晶格异质结中的层数自由度，深入研究了层数维度对莫尔激子和关联电子态的调控作用，进一步展示了二维莫尔超晶格异质结这一低维体系作为探索新型量子关联态的巨大潜力。

研究背景

范德瓦尔斯二维超晶格材料为研究强关联物理以及奇异的二维量子态提供了很好的平台。例如，魔角石墨烯超晶格中的关联绝缘态和超导电性，以及二维过渡金属硫化物（TMDCs）莫尔超晶格中迷你能带半满时的Mott绝缘体和分数填充状态下的Wigner晶体状态等。与石墨烯莫尔超晶格对比，TMDCs莫尔超晶格中更大的有效质量和更强的莫尔耦合使其更容易形成迷你能带和强电子关联。

例如，0°或60°对齐排列的WSe₂/WS₂二维莫尔超晶格异质结可以将Mott绝缘态保持到超过150 K，是目前为止所有二维莫尔体系里最高的转变温度。与此同时，二维体系中较强的库伦相互作用也会产生高结合能的紧束缚激子，而TMDCs莫尔超晶格中的莫尔耦合则可以产生能带色散平整的激子迷你能带，而不单单是在导带和价带形成单粒子的电子平整能带。激子平整能带有望实现拓扑激子态和关联激子Hubbard模型，这大大增加了调控关联量子态的可能性。但是，还有很多关键问题亟待解决，例如，莫尔耦合的面外延伸性如何，以及如何同时系统的调节TMDCs莫尔超晶格中的电子平整带和莫尔激子带等等。

研究创新

当TMDCs二维材料从单层增加到双层时，由于层与层之间的耦合能带会从直接能带变为间接能带。受到这一「层数调控」现象的启发，本工作从层数的维度来研究莫尔超晶格中的相关问题。通过实验，作者们发现在WSe₂/WS₂二维莫尔超晶格中，增加WSe₂层数既可以调节电子能带，也可以调节莫尔激子能带。当WSe₂层数从一层增加到两层，再到三层，莫尔激子的光谱也会系统性的相应变化（图1）。这一结果显示，莫尔耦合是高度界面化的，即莫尔超晶格的作用高度地局域在WSe₂/WS₂的界面处，而对次临近层WSe₂的影响较小。但同时，增加WSe₂层数又可以明显的增加莫尔激子之间的共振能量的间隔，从而起到调控界面莫尔激子的作用。这也是利用层数维度来调节莫尔激子的设想首次在实验中得到验证。

图1. WSe₂/ WS₂莫尔超晶格异质结示意图，以及不同层数时对应的反射光谱 | 图源：Nature Communications

关联电子态对WSe₂的层数也具有敏感性。电荷填充为n=-1时的Mott绝缘态的转变温度在1L/1L WSe₂/WS₂结构中可以维持到180 K，2L/1L WSe2/WS2结构中可以保持到120 K，3L/1L WSe2/WS2结构中可以保持到60 K。电荷分数填充的关联态在3L/1L WSe₂/WS₂异质结中则明显淬灭（图2）。在多层WSe₂/WS₂异质结构中，Mott转变温度虽然有所降低，但仍然远高于石墨烯莫尔超晶格结构中的转变温度。由此可见，层数自由度在调控莫尔超晶格体系中的强关联电子态方面，同样具有独特的优势。

图2. 扫描微波阻抗探针显微镜（MIM）测试WSe₂/ WS₂莫尔超晶格异质结的层数和温度依赖性 | 图源：Nature Communications

论文的共同第一作者包括陈东学博士，连震，黄雄和苏赢博士。电子科技大学王曾晖教授、德克萨斯大学达拉斯分校张传伟教授、加州大学河滨分校崔永涛教授，以及伦斯勒理工学院史夙飞教授为本文的共同通讯作者。合作者还包括来自加州大学河滨分校的博士研究生Mina Rashetnia，伦斯勒理工学院的博士研究生闫理，以及亚利桑那州立大学和日本国立材料科学研究所的研究者。

论文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32493-9